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太赫兹波揭示了在超快人工光合作用中的隐藏过程
发布时间:2019-09-20 08:24:19 阅读:156

来源:大阪大学(Osaka University);电子科技大学红外毫米波与太赫兹研究院 何志强 编译

设定太赫兹衰减全反射光谱时间分辨率。来源:大版大学

    大版大学的一个研究小组和东京工业大学合作,直接观察发生在皮秒级别人工光合作用中的电荷转移和分子间相互作用。利用太赫兹波段的衰减全反射光谱时间分辨率,他们揭示了三乙醇胺(TEOA)溶剂在人工光合作用材料用做还原剂的过程。他们的研究结果发表在《科学报告》上。

    人工光合作用或光催化反应从CO2和光中释放化学能,就像太阳能电池一样,是很有前景的下一代清洁能源。特别地,光催化反应使用铼配合物有很高的效率。为了产生有效的光催化分子,必须要研究光催化反应是如何在皮秒时间尺度上发生的。然而,想直接地观察到光催化反应的各种现象是不可能的。

    研究人员尝试通过使用衰减全反射光谱的时间分辨率来获得关于分子的相对位置和电荷转移的信息。吸收光的光催化分子可以促进CO2转化为CO,带来更高的能量水平。他们研究了在光催化反应中如何从还原剂三乙醇胺(TEOA)到铼的电荷转移

    因为太赫兹波使用频率低于可见光和红外光,它揭示了太赫兹波段分子间振动的变化,这可以让研究人员观察到铼的复合物周围的三乙醇胺(TEOA)分子怎样运动及电子如何发生转移。

作为光催化剂[Re(CO)2(bpy){P(OEt)3}2]+的催化剂与作为还原剂的三乙醇胺(TEOA)分子之间相互作用的从I到III的时间演变示意图。图片来源:大版大学

    然而,由于光催化研究中使用的大多数溶剂在太赫兹波段有很高的吸收度,所以很难在三乙醇胺(TEOA)溶剂中观察到铼。因此,该团队结合衰减全反射光谱和太赫兹时域光谱,在太赫兹波段进行了时间分辨的衰减全反射(TR-ATR)。

    此外,为了进行超快时间分辨率测量,他们在世界上首创了把探针光谱和TR-ATR结合,观察TEOA分子怎样移动及在光催化反应中如何在皮秒尺度上发生电子转移。在探针光谱中,波长为400nm的脉冲激发样品,并在调节延时后使用探测脉冲探测样品。因此,他们能在光激发后在皮秒尺度上通过三步弛豫过程揭示分子间振动模式。

    •到9皮秒,铼的复合物的温度因光吸收而剧增,从而诱导铼离子到TEOA分子的热传递,并激发态被冷却下来。
    •从10-14皮秒,TEOA分子和铼离子之间的距离因TEOA分子自转而减少。
    •14皮秒后,电荷从TEOA到铼转移,带正电的分子因相互排斥的库仑力的增加而分开。

    大阪大学的Kimura教授说:“使用太赫兹光可以让我们观察还原剂在光催化反应中的作用。太赫兹波段的TR-ATR光谱会有助于开发高效的光催化反应。通过观察光谱学中两个分子间的相对运动和电荷动力学,将会对生化领域内各种反应过程的研究提供帮助。”

 
 

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