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太赫兹驱动的高分辨率原子探针层析成像
发布时间:2021-04-06 19:03:50 阅读:92

来源:Thamarasee Jeewandara, Phys.org;电子科技大学红外毫米波与太赫兹研究院 王冉 编译

上图展示了原子层析探针中太赫兹触发的离子场蒸发。
(A)超短太赫兹脉冲(红色)聚焦在高真空室中的金属纳米尖端上。施加在金属尖端上的高电压在样品尖端转化为强电场。蒸发的离子被投射到一个对时间敏感的探测器和一个位于纳米尖端10厘米处的PSD上。近红外脉冲(蓝色)可以与具有可变延迟的太赫兹脉冲相结合,以探测相互作用机制。ToF表示飞行时间。
(B)数值计算2THz激励频率和不同场增强因子值下三维场分布的等值线图。
(C)用太赫兹原子探针分析纯铝样品时所测得的质谱。数据包括在偏置电压VDC = 8.7 kV和在T = 50 k时每脉冲蒸发0.01离子的情况下收集的约105个离子。
(D)纯铝试样的三维重建。
资料来源:Science Advances, doi: 10.1126/sciadv.abd7259

    材料科学家必须能够利用原子尺度上的强电磁场对物质进行超快控制,以了解固体中的电离动力学和激发。研究人员可以将皮秒的太赫兹脉冲耦合到金属纳米结构上,从而产生极强的局域电场。在Science Advances一份最新的报告中提到,Angela Vella和法国国家科学研究中心(CNRS)和法国大学研究所(University Institute of France)的一个研究团队成功控制了金属纳米尖端的场离子发射。太赫兹近场诱导表面原子作为离子在亚皮秒时间尺度上的非热超快蒸发,其尖端充当场放大器。超快太赫兹-离子相互作用对超快自由离子脉冲提供了前所未有的控制,以在原子尺度上成像、分析和操纵物质。在这项工作中,Vella等展示了太赫兹原子探针显微技术是拥有原子和化学分辨率的新显微平台。

    原子探针层析成像的基本认识

    通过电磁场与固体纳米结构的耦合来控制纳米尺度物质的基本性质的能力越来越吸引各种领域学科的兴趣,包括化学、催化、气体传感以及超快电子显微镜和成像。原子探针层析成像(APT)的基本原理是在强电场作用下对纳米针状样品的原子蒸发进行控制,从而使尖端发射正离子来进行成像。该技术能够在三维空间提供亚纳米级别的空间分辨率,具有对整个周期元素及其同位素的高化学敏感性,因此具有吸引力。

    激光辅助原子探针层析成像

    首先,由于使用高压脉冲触发离子蒸发,原子探针层析成像方法被局限于导电材料。随着激光辅助原子探针层析成像技术(La-APT)的发展,使得半导体和电介质材料的分析成为可能。在La-APT过程中,科学家们通过高直流场和超短激光脉冲的联合作用,逐个原子地蒸发样品原子。鉴于现有的限制,基于太赫兹的APT进行高分辨率成像十分具有潜力,尽管这对于更深入地理解太赫兹-脉冲-物质相互作用的物理本质是至关重要的。研究人员展示了正偏置下纳米尖端的太赫兹场增强,进而触发了纳米结构表面的正电荷离子发射,呈现出一种高化学和空间分辨率的太赫兹辅助APT仪器。

在尖端校准太赫兹电压。
(A)在 INIR = 2.3 GW/cm2 的激光照射下,铝尖端(尖端半径为70 nm)电子发射的电流-电压特性。
(B)在原子探针室外通过EO取样测量的两个磁场方向(极性)相反的太赫兹瞬态。
(C)在 VDC=300VINIR=2.3 GW/cm2时,与(B)的EO轨迹对应的太赫兹波形的光电流调制。
(D)依据(A)和(C)重建的太赫兹脉冲。
资料来源:Science Advances, doi: 10.1126/sciadv.abd7259
近太赫兹场的表征与校准实验

    在实验过程中,研究小组集中研究了一个单周期的强太赫兹场,该场是由一个铝制尖端偏置的双色空气等离子体产生的,电压为几千伏特。他们将一个近红外(NIR)脉冲和太赫兹脉冲结合起来,并将其共同聚焦在一个几千伏特偏压的铝尖上。通过飞行时间测量,他们获得了质荷比,并利用探测器上的撞击位置通过反向投影定律重建了蒸发体积。研究人员注意到在原子探针室外的电光采样所测量的两个反向磁场(方向或极性)的太赫兹脉冲产生的时域轨迹。Vella等人测量了样品顶端的太赫兹场,利用该场在近红外照明下驱动负偏压铝尖端的电子发射,以显示该尖端如何作为一个超快整流二极管运作的。该团队还注意到,由于天线对尖端的响应,与入射太赫兹脉冲产生了同样的偏差。结果表明,太赫兹脉冲的振幅约为入射太赫兹场的2000倍。为了比较场增强因子,研究团队使用时域有限差分商业软件Lumerical来考虑针尖的几何形状的影响。该团队将太赫兹场的振幅提高到最大的5.5 V/nm来使用太赫兹脉冲进行离子场发射。然后他们用电子能量过滤的方法对太赫兹近场的这个值进行了实验检验。

铝纳米尖端在太赫兹辅助APT中的分析。
(A)纯铝样品的太赫兹原子探针分析(黑色)和近红外激光辅助原子探针分析(红色)所测量的质谱。数据包括在偏置电压Ubias = 9 kV,红外激光强度INIR=2.3 GW/cm2,以及在T = 50 k时每脉冲蒸发0.01离子的情况下收集的约105个离子。
(B)使用半对数标度放大H+、H2+和H3+的质量峰。
(C)使用半对数标度放大Al+的质量峰。
资料来源:Science Advances, doi:10.1126 / sciadv.abd7259

    太赫兹辅助APT中铝尖端及其双频激励的研究

    为了利用太赫兹脉冲进行离子场蒸发,Vella等人将铝尖置于9kV的正偏置下,将正极性太赫兹脉冲的最大振幅设置为5.5 V/µm,对应于10.5 V/nm的近场,展示了用太赫兹和近红外激光脉冲在相同的偏置下获得的质谱。蒸发体积的三维重建显示了用近红外分析得到的三个晶体学方向的高分辨原子平面。该研究小组利用场侵蚀方法获得了APT的图像重建,并通过傅立叶变换计算出了三维图像的空间分辨率。利用铝尖端的双频激励,他们记录了蒸发速率,并将其作为近红外和太赫兹激光脉冲之间延迟的函数。

铝纳米尖端在太赫兹辅助APT中的分析。
(A) 〖Al〗^+离子在太赫兹原子探针分析探测器上的空间分布。
(B)太赫兹原子探针分析产生的三维图像显示沿晶体学方向的Al原子面;黑色虚线用于指引观察方向。
资料来源:Science Advances, doi:10.1126 / sciadv.abd7259

    在太赫兹脉冲先于近红外脉冲的情况下,蒸发率被认为是稳定的,其值等于只有太赫兹脉冲情况下获得的值,因此不受近红外激光激励。在近红外和太赫兹脉冲之间的时间重叠时,蒸发速率保持不变。当近红外脉冲先于太赫兹脉冲时,蒸发速率在不到0.5皮秒的时间内达到最大值。与近红外脉冲相比,太赫兹脉冲的潜在物理蒸发机制上更有助于原子探针的化学和空间分辨率的提升。人工智能纳米尖端的双频激发结果为太赫兹脉冲非热离子蒸发提供了实验证明。

近红外激光通过太赫兹场发射加热纳米尖端。
(A)考虑太赫兹脉冲的热(黑色)或非热(红色)蒸发机制和近红外激光脉冲的热机制作为这两个脉冲之间延迟的函数从而计算得到的归一化蒸发率,如图1A所示。
(B)在(C)测量参数的双温度模型中计算得到的电子温度和晶格温度。
(C)以瞬态太赫兹场蒸发(黑色正方形)作为近红外和太赫兹脉冲之间延迟的函数。数据由VDC =8.9 kV,近红外激光强度INIR=0.5 GW/cm2,以及在T = 50 k时每太赫兹脉冲蒸发0.01离子和每近红外激光脉冲蒸发0.001离子的情况下收集的约103个离子组成。
资料来源:Science Advances, doi:10.1126 / sciadv.abd7259

    展望

    Angela Vella及其同事通过这种方式展示了尖端增强的单周太赫兹脉冲是如何以超快、非热的方式蒸发表面原子为离子的,从而为高空间和化学分辨率的材料分析发展铺平了道路。该方法还可促进高电场下的时间分辨化学的发展,为场诱导化学开辟新的途径。由单周期太赫兹脉冲产生的场蒸发离子的窄能量分布将为使用带电粒子束进行成像、分析以及从微纳尺度进行物质修饰开辟了新道路。

 
 

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