来源：高分子科学前沿

    古希腊哲学家德谟克利特（Democritus）认为，物质的涡旋与原子是宇宙的基本组成部分。可能大家对原子相当熟悉，而对“涡旋”这个词有些陌生。实际上，不论是从宏观的涡旋星系，还是超导体和量子流体等微观粒子， 科学家们已经在各个尺度上观察到涡旋现象。这些涡旋的存在不仅表现出各种新奇的物理现象，还赋予了如超导体、铁磁体和铁电体等材料独特的功能特性。

    众所周知，铁电体具有固有的极化，这是由带正电和带负电的离子在相反方向上的相对位移引起的。而在纳米级铁电体中，这些离子不仅与所施加的电场相互作用，而且由于在材料表面产生的电荷而产生大量的内部电场，离子通过此内部场产生的自相互作用会产生过多的极化模式，例如涡旋和称为Skyrmions和Hopfions的复杂结构。尽管科学家们通过理论模拟已经预测了这些偏振模式的动力学，然而遗憾地是，到现在为止还没有任何实验能够给出直观的证据证实这些推测，科学家们对铁电纳米结构的磁涡旋动力学特性也知之甚少。

    2021年3月9日，国际顶级期刊《Science》在线报道了清华大学材料学院南策文院士、沈洋教授带领的研究团队在铁电材料的涡旋拓扑结构领域的重大进展：首次在铁电聚合物中发现涡旋极性拓扑新物态，并演示了涡旋极性拓扑导致的空间周期性太赫兹吸收现象。该研究工作丰富并深化了极性拓扑物态的内涵和外延，为柔性铁电材料中的拓扑物态调控开辟了新途径，也为柔性电子器件中的多场激励转换提供了新的设计思路。同期，美国加州大学伯克利分校教授Lane Martin对该工作的背景进行了详细介绍，对其意义给予了高度评价，称“研究代表了一片材料结构设计广阔空间的开始，将在复杂材料中体系中诱导出新奇的介电、光学等物性”。

    近日，美国阿贡国家实验室华人科学家Haidan Wen团队再次在该领域取得重大突破：研究团队通过使用太赫兹场激发和飞秒X射线衍射测量，首次观察到铁电超晶格结构中极涡旋特有的超快集体极化动力学，比已报道的磁涡旋具有更高的数量级频率（0.3-0.4 THz）和更小的横向尺寸（6nm）！实验观察显示，铁电体中的极涡旋可以在太赫兹级频率（1 THz为1012 Hz）处振动。该模式以集体原子运动的瞬态纳米级圆形图案出现，同时会在皮秒的时间尺度上诱导涡旋发转，产生周期性涡旋-反涡旋结构的动力学（图1）。此外，基于第一性原理的原子计算和相场建模，研究人员进一步揭示了其中微观原子排列，并确认了涡旋模式的频率。这些模式的固有频率比磁性模式高出几个数量级，并且有望允许直接对其电场进行动态电场控制，以进行高速、高密度的数据处理和存储。

图1. 实验首次观测到铁电超晶格结构中的极涡旋的超快集体极化动力学

    研究成果以“Subterahertz collective dynamics of polar vortices”为题，于2021年4月14日凌晨发表在《Nature》上。第一作者为李千，现为清华大学材料学院助理教授。

    01 铁电薄膜在太赫兹频率下的振动模式

    研究人员以生长在DyScO3(DSO)基底上的(PbTiO3)16/(SrTiO3)16铁电超晶格为模型，通过太赫兹辐射的超短脉冲在超晶格的铁电薄膜中产生涡旋运动，并通过超快X射线衍射的技术来探测其周期性涡旋-反涡旋结构的动力学。

    结果发现，铁电薄膜中的极涡旋不仅在0.08 THz处表现出单一振动模式，还在0.3-0.4 THz处的表现出集体振动模式。而且，极涡旋以原子位移的纳米级圆形图案的瞬态阵列形式出现，并在皮秒级时间尺度上发生了涡旋反转。

图2. 可调谐的涡旋振动模式

    从动力学上讲，涡旋-反涡旋系统（图3a）类似于由弹性弹簧连接的直线球链，其中弹力的作用是通过维持涡旋周期性的离子之间的静电相互作用来实现的。该系统可以分为两种类型的集体振动，即上下（横向）运动（图3b）和左右（纵向）运动（图3c）。

    在Wen等人的研究中，在0.08 THz处的单一振动模式被归于横向振动，这是之前从未发现的。这种先前看不见的涡旋运动表明，不稳定性伴随着结构过渡到涡旋中心形成锯齿形链的状态。与0.08 THz处的振动模式相比，在0.3-0.4 THz处的振动频率则与更复杂的涡旋动力学相关，很难被归于某种类型。

图3. 铁电薄膜中的极化涡旋振动模式示意图。

    02 铁电薄膜中的负电容效应

    在金属中，表面电荷以对应于紫外线（约1015 Hz）的频率振荡，这种集体振荡被称为等离激元。类似地，在铁电薄膜中，纵向振动模式使表面电荷以太赫兹频率振荡，并且可以将集体振荡视为极化等离子体激元。此时，当施加的电场的频率低于等离子体激元振荡频率时，介电常数的量为负值。

    令人意外的是，随着施加电场的频率趋于零，铁电薄膜中的介电常数依然保持为负，从而产生负电容效应，这种现象有望降低下一代纳米级电子设备的功耗！

    03 剑指纳米级太赫兹器件

    太赫兹和亚太赫兹的频段（100GHz-10THz）正好填补现有物理学电磁波谱中毫米波和红外线波段之间的这一段空白。在过去的十年中，太赫兹半导体器件的开发取得了长足的进展。由于这些半导体器件可以在无线电波和红外光之间的频率范围内工作，因而在海量数据的无线传输，远程安全威胁的检测，6G无线技术以及无创医学成像等重要领域具有广阔的应用前景。

图4. 太赫兹器件的频率范围

    在该项研究中 ，Wen等人发现并报道了纳米级铁电薄膜中的极化涡流能够以太赫兹级的频率振动。这一发现有助于将太赫兹器件的尺寸缩小到纳米级，并实现电场驱动的高速，高密度数据处理，有望促进新兴计算机电路中太赫兹光电和等离激元、超快速数据交换和芯片内通信技术的快速发展。

图5. 太赫兹器件的应用

    当然，为了揭示旋涡动力学的全貌，未来还需要需要区分旋涡间运动，旋涡内运动和旋涡弯曲。此外，必须确定振动的纵向模式。因为该模式与畴壁（畴之间的边界）的交替位移的序列相关联，并且具有由表面电荷的相关联的动力学引起的显着特性。

    参考文献：
    1. Li, Q., Stoica, V.A., Pa?ciak, M. et al. Subterahertz collective dynamics of polar vortices. Nature 592, 376–380 (2021). https://doi.org/10.1038/s41586-021-03342-4
    2. Igor Luk’yanchuk, Valerii M. Vinokur. Dynamics of polarization vortices revealed in a ferroelectric material. Nature 592, 359-360 (2021). doi: https://doi.org/10.1038/d41586-021-00887-2