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表面特异性非线性光谱进入太赫兹范围
发布时间:2023-12-14 15:31:18 阅读:335

来源:by Ultrafast Science;电子科技大学太赫兹科学技术研究中心 马琨 编译

太赫兹差频谱。(A)从STO(001)产生表面差频的示意图。(B)脉冲内差频产生的能级图。Ω、太赫兹输出的频率分量;ω,泵浦脉冲中的频率分量。(C)STO表面/界面的带弯曲示意图。CB,导带,VB,价带。(D)实验装置的草图。BS,分束器;HWP,半波板;P,线性偏振片;L,镜片;F: 铁氟龙过滤器;OAP,偏角抛物面镜;QWP,四分之一波板;WP,沃拉斯顿棱镜。
来源:Ultrafast Science (2023). DOI:10.34133/ultrafastscience.0042

    自20世纪90年代以来,二阶表面特异性非线性光谱学(例如和频光谱学)在揭示表面/界面的微观结构方面取得了重大而持续的成功。

    然而,其光谱范围长期以来一直局限于可见光-中红外(>20THz)。在太赫兹范围内,它恰好对许多材料的晶格(或分子)振动、准粒子和基本激发非常重要。在这个范围内,由于缺乏强太赫兹源,和频生成不再有效。即使有强大的太赫兹脉冲,也无法从巨大的可见光泵浦光中提取微弱的和频信号,因为两者的频率基本上都退化了。

    近日,来自复旦大学、加州大学伯克利分校和上海科技大学的研究团队报道了一种新方法,利用脉冲内差频混频(DFM)工艺将表面特异性非线性光谱扩展到太赫兹区域,其探测灵敏度与亚单层一样好。

    与成熟的和频谱(SFS)相反,差频谱(DFS)在太赫兹范围内比SFS具有明显的优势,因为它不需要强太赫兹源,太赫兹信号与泵浦光之间的频率间隔较大,易于检测。

    研究团队以飞秒脉冲为泵浦,采用最先进的电光采样检测方案测量太赫兹辐射,可实现亚单层灵敏度。作为实验,研究了SrTiO3(001)表面的多功能性以及原子级精度的制备和改性的独特性。

    结果表明,SrTiO3(001)表面或界面的偏振声子模式可以采用表面特异性非线性太赫兹光谱进行表征。通过对称分析和适当的偏振选择,研究团队可以选择性地探测SrTiO3(001)的偏振声子或LaAlO3/SrTiO3和Al2O3/SrTiO3界面二维电子气体的类似Drude的非线性响应。

    通过定量太赫兹光谱分析,研究团队开发了一种光学协议,用于在非真空或埋藏条件下远程测量复杂氧化物的界面电位。

    综上所述,太赫兹DFS为复杂氧化物异质结构界面处的低频激发原位研究提供了新的机遇。以单层灵敏度分辨表面或界面的低频集体激发的能力也可以很容易地扩展到多学科,如氢键网络的表面结构、催化反应中物理吸附物质对金属氧化物的受挫振动等。

    这项研究发表在《Ultrafast Science》杂志上。

 
 

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